近日，中國科學院山西煤炭化學研究所溫曉東團隊聯合北京大學駱明川團隊，在理論-實驗-數據一體化研究思路指導下，針對金屬間電子化合物（IE）催化CO2甲烷化的研究取得進展。

　　利用可再生電力驅動的CO2電還原轉化為甲烷是可持續的減少對天然氣依賴的方法。目前，這一過程受限于效率和耐久性不足等問題，這主要源于現有催化劑上水解離和質子耦合電子轉移之間的動力學差異。為提高CO2電還原為甲烷的效率，研究人員致力于設計更高效的催化劑特別是銅（Cu）基催化劑。但是，如何通過催化劑設計來同步實現高效的水解離和CO2活化仍是挑戰。

　　該團隊基于自研的機器學習加速結構預測方法，結合基于密度泛函理論的高通量計算，揭示了金屬間電子化合物材料關鍵活性位的富電子結構，并預測其具有優異的自發水解離能力。團隊結合LaCu0.67Si1.33材料制備，設計表征實驗，利用H2O-程序升溫表面反應，證實該金屬間電子化合物表面發生顯著的自發水解離現象。在堿性流通池中，IE LaCu0.67Si1.33催化劑在相對于可逆氫電極（vs. RHE）−1.21 V的還原電位下表現出72%的甲烷法拉第效率，并在−1.52 V vs. RHE下達到476.7 mA cm?2的甲烷偏電流密度。進一步，密度泛函理論計算表明，在IE LaCu0.67Si1.33催化劑上，甲烷化反應路徑在熱力學/動力學上更為有利。

　　進一步，該團隊通過數據挖掘、結構表征和理論預測，揭示了IE LaCu0.67Si1.33催化劑獨特的活性位富電子結構和自發水解離能力，為CO2電化學甲烷化以及其他可能涉及水解離過程的可再生能源轉化，提供了有前景的催化劑體系。

　　相關研究成果發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院前沿科學重點研究項目等的支持。

DFT計算（a）*CO反應系列中間物種在IE LaCu0.67Si1.33和Cu表面加氫和碳碳耦合反應的吉布斯自由能；（b）*CHO反應中間物種在IE LaCu0.67Si1.33和Cu表面的電荷密度差圖；（c）CO2-CH4轉變不同反應路徑中間過程的吉布斯自由能。